2005年， 與孫藝珍主演由許秦豪執導的電影《外出》其它譯名為《四月的雪》飾演舞臺燈光師仁書。該片還未拍攝完畢，日本方面以破紀錄的發行價以700萬美元高價買走版權。同時香港也以六位數美元價格購得香港發行權。該電影9月在亞洲10個國家和地區同時首映。雖然在韓國的票房成績普通約為81萬人次， 但在日本首日觀眾入場人次高達15萬，兩天票房達3.5億日元，上映23天觀眾就突破了200萬，在日本最終總票房創下300萬人次。 由于影片尺度問題并未能在國內院線正式引進上映， 為了爭取《外出》在中國上映，中國影迷發起了萬人簽名最終促使了《外 出》在中國院線的全面上映。11月11日裴勇俊第一次正式訪問中國內地為《外出》宣傳。
2006年，裴勇俊登上日本高中地理與歷史教科書《現代社會》。裴勇俊登上臺灣教科書 《公民與社會》。裴勇俊的蠟像成為首位韓國人被進入在世界頂級蠟像館――香港的杜莎夫人蠟像館展出。
2007年，4月，友情客串日版的《情定大飯店》，裴勇俊曾在韓國電視劇《情定大飯店》中飾演一個M&A專業人士，在翻拍的日版中，他也飾演相似的角色。9月，裴勇俊主演了由金鐘學執導日本音樂大師久石讓擔綱該劇配樂的MBC電視劇《太王四神記》，結合古代"四神"的神話傳奇而改編的古裝神話電視劇，該劇講述了四世紀末，高句麗王朝的英雄人物第19代王廣開土大王波瀾壯闊的人生。劇中一人分飾二角，同時飾演天神桓雄和廣開土大王高談德。 該劇總制作成本高達430億韓元，搭建外景基地就耗資130億韓元，首播開門紅收視高達20.4% , 第四集收視飆升31.7%，以自身的最高收視率35.7%為劇集畫上了圓滿的句號。該劇也是裴勇俊幾乎是耗盡全身所有氣力的投入演出，不慎墜馬、手指韌帶斷裂、頸椎受傷、膝蓋部位韌帶拉傷。傷痕累累的裴勇俊堅持拍攝，并經歷2年終于拍攝完畢。憑借《太王四神記》獲得MBC演技大賞、 大獎、最佳 人氣獎、最佳情侶獎。
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